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关联单个催化剂颗粒形态演化与茂金属基乙烯聚合催化剂动力学行为
Werny, M., Zarupski, J., ten Have, I., Piovano, A., Hendriksen, C., Friederichs, N., Meirer, F., Groppo, E., Weckhuysen, B.,
JACS Au
Abstract
在低压气相乙烯聚合过程中，观察到两种结构类似的二氧化硅负载铪金属茂与锆金属茂催化剂在早期破碎阶段存在基于动力学的差异。聚焦离子束-扫描电子显微镜（FIB-SEM）与纳米红外光诱导力显微镜（IR PiFM）联用技术揭示了两种催化剂材料在载体、聚合物及复合相分布方面的显著差异。通过时间分辨探针分子红外光谱，建立了这种形态分化与催化剂活性位点动力学行为之间的关联。聚合物形成速率——这一与催化剂动力学特性及反应条件密切相关的参数——最终主导传质过程，从而决定载体破碎过程中实现的均质化程度。在无强传质限制的条件下，逐层破碎机制在给定实验条件下主导单个催化剂载体域层面的破碎过程。