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Jariwala, S., Kumar, R., Eperon, G., Shi, Y., Fenning, D., Ginger, D.,
ACS Energy Letters
在钙钛矿生长溶液中添加大尺寸A位阳离子(如二甲铵,DMA)已被证明可提升卤化物钙钛矿太阳能电池的性能与长期运行稳定性。为深入探究其改善机理,本研究以DMA0.1FA0.6Cs0.3Pb(I0.8Br0.2)3化学计量比为例,系统分析了甲脒(FA)-铯-铅混合卤化物钙钛矿在添加DMA后薄膜结构、组成及光学特性的变化。通过飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)证实DMA成功掺入钙钛矿晶格且表面浓度更高;结合光致发光(PL)显微技术与光诱导力显微镜(PiFM)纳米红外(nanoIR)分析,发现DMA引入会导致局部带隙异质性增强及甲脒离子(CH5N2+)组成簇聚;进一步利用纳米X射线衍射证明DMA掺入还会通过改变局部晶面间距分布和晶粒尺寸来调控微观结构组成。结果表明,A位有机阳离子的组成变化是DMA掺杂薄膜出现结构异质性的主要驱动力。虽然当前基于DMA添加剂的方案确实有益于运行稳定性与器件性能,但通过工艺优化实现局部组成与结构均一性有望进一步提升这两方面的性能增益,为采用DMA添加剂的太阳能电池带来更大突破。