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金属-有机框架的气体吸附与转化构效关系研究
Delen, G., Monai, M., Stančiaková, K. et al.
Nat Commun
Abstract
许多催化过程依赖于气态分子在（多孔）功能材料表面的吸附与转化。这些过程往往优先发生在特定的、配位不饱和的外表面位点。本研究通过结合原位光诱导力显微镜（PiFM）与密度泛函理论（DFT）计算，以纳米级分辨率研究了甲醛在明确晶面定义的ZIF-8微晶外表面的位点特异性吸附与转化过程。我们观察到甲醛在高指数晶面上的优先吸附现象。此外，原位PiFM技术成功实现了对扩展外晶面内不饱和纳米域的可视化，揭示了纳米尺度上增强的吸附行为。在缺陷型ZIF-8晶体中，还发现了通过路易斯酸介导的甲氧基与甲酸盐机制进行的甲醛结构敏感转化。值得注意的是，吸附与转化过程受外表面终止方式的影响远大于缺陷浓度。DFT计算表明，这一现象源于高指数晶表面特定原子排列的存在。本研究充分展示了原位PiFM技术在多孔功能材料结构敏感性研究中的巨大潜力。