Sha, Y., Liu, W., Li, Y. et al.
尽管聚丙烯腈(PAN)基碳纤维发展已逾半个世纪,但其皮芯结构的精确形成机制——特别是稳定化PAN纤维的化学结构演变机理——至今尚未被充分阐明。为应对这一挑战,本研究采用具有纳米级分辨率的光诱导力显微镜技术,绘制稳定化PAN纤维截面化学基团分布图谱,揭示皮芯结构在整个稳定化过程中的演化机制。结果表明:稳定化PAN纤维皮芯结构的形成归因于径向氧浓度梯度引发的复杂叠加化学反应,以及皮芯界面处致密晶体层的形成。最终,随着进一步氧化,该晶体层被破坏,单丝趋于均质化。
Balapanuru, J., Manga, K., Fu, W., Abdelwahab, I., Zhou, G., Li, M., Lu, H., Loh, K.
含复杂微毛细水通道网络的多层堆叠氧化石墨烯(GO)片作为过滤膜兼具超高水渗透与离子排斥特性,但其实际脱盐应用受制于可扩展性、层间溶胀及压力驱动通量下的机械不稳定性等多重问题。为解决这些挑战,我们开发了用丙烯酸粘合剂层压GO片制备大面积(实验室规模>1 m²)自支撑膜的工艺,用于高性能脱盐。高性能脱盐的关键在于控制石墨烯片层间距与可控氧化程度。研究结果表明,部分氧化少层石墨烯(POFG)因其更小层间距与抗溶胀性,在正向渗透(FO)中性能远优于深度氧化GO。我们的丙烯酸层压POFG膜(水通量79 L/m²/h,反向盐通量3.4 g/m²/h)在FO中的性能至少达到商业三乙酸纤维素(CTA)膜(10 L/m²/h和12 g/m²/h)的七倍(水通量)和三倍(反向盐通量)。
Wang, R., Yao, Y., Zhang, C., Zhang, Y., Bin, H., Xue, L., Zhang, ZG., Xie, X., Ma, H., Wang, X., Li, Y., Xiao, M.
体异质结处的电荷分离产率决定了有机太阳能电池的效率上限。聚合物/富勒烯共混体系中的超快电荷转移过程已被深入研究,但全聚合物体系中的此类过程仍知之甚少。本文发现,全聚合物光伏共混体系中可通过极化子对衍生的空穴传输过程实现界面电荷分离,该机制相较于聚合物/富勒烯体系中激子主导的路径存在本质差异。通过超快光学测量,我们明确识别出由光激发极化子对介导的超快空穴传输过程(寿命约3 ps),其量子效率显著高达97%。光谱数据表明激子在高效空穴传输过程中仅作为旁观者。本研究为通过调控极化子对提升全聚合物太阳能器件效率提供了新途径。
Puigdomenech i Rosell, P.
摘要暂缺
Zeng, J., Darvishzadeh-Varcheie, M., Albooyeh, M., Rajaei, M., Kamandi, M., Veysi, M., Potma, EO., Capolino, F., Wickramasinghe, HK.
近期研究表明,通常被认为具有挑战性的光磁相互作用在纳米尺度可显著呈现。特别是支持磁性米氏共振的介电纳米结构具有低损耗与多功能的特性,可作为高效操控光磁场的光学磁元件。然而,介电米氏谐振器的窄磁共振频带常被电响应掩盖,阻碍了其作为高效磁纳米天线的应用。本文设计并制备了可见光频段的硅(Si)截锥型磁性米氏谐振器,通过紧聚焦方位角偏振光束(APB)实现专属磁模式激发。利用光诱导力显微镜(PiFM)对硅截锥结构纳米尺度近场区域的局域电场分布进行实验表征,并建立与之电场分布匹配的理论分析模型。借助该模型解读PiFM测量结果——以超高信噪比可视化硅截锥的近场电场分布,并推断光束奇点处硅截锥的磁响应。最后通过多极子分析定量呈现磁偶极矩在结构总散射功率中的主导性(相较于其他多极子贡献)。本工作证明了采用APB照射硅截锥结构实现磁激发主导的方法具有卓越的效能与简易性,远超其他方案。
Tamma, VA., Beecher, LM., Shumaker-Parry, JS., Wickramasinghe, HK.
我们实现了等离激元间隙内少量分子的受激拉曼纳米成像,该技术无需共振电子增强,通过近场光子诱导力进行测量,彻底避免了远场光学检测的需求。研究对象为30 nm直径金纳米粒子表面功能化的4-硝基苯硫酚(4-NBT)分子自组装单层膜(SAM)。在金涂层纳米探针场增强最大位置处检测到的分子数可少于42个。通过原子力显微镜(AFM)悬臂二阶弯曲本征模态振动控制针尖更贴近样品,相较于一阶模态振动显著提升了信噪比。我们还演示了采用非共线泵浦-激发光束配置的光子诱导力受激拉曼纳米成像技术,该技术可应用于偏振依赖拉曼纳米成像与光谱学,以及尤其涉及红外光束的泵浦-探测纳米光谱学研究。同时探讨了利用光子诱导力筛选高性能金属涂层针尖的方法,以优化针尖增强实验效果。
Huang, Y., Legrand, D., Vincent, R., Dogbe Foli, E., Nowak, D., Lerondel, G., Bachelot, R., Taliercio, T., Barho, F., Cerutti, L., Gonzalez-Posada, F., Tay, B., Bruyant, A.
Jahng, J., Yang, H., Lee, ES.
光照射纳米材料产生的光机械力响应已被广泛应用于基于针尖的成像技术中以表征各类异质纳米结构。此类力源于两种机制:热膨胀与诱导偶极子相互作用。热膨胀反映材料的吸收特性,使材料在吸收共振处得以化学表征;诱导偶极子相互作用则反映针尖下材料的局域折射率,适用于材料在无吸收共振光谱区(如红外非活性区)的表征。然而,偶极力相对较弱,对于大多数有机材料与生物材料(其组分折射率差异微小),对比度难以辨识。本文证明通过功能化针尖可大幅增强折射率对比度,借此实现了异质生物材料(如聚丙烯腈-纳米晶纤维素PAN-NCC纳米纤维)亚结构的可视化成像。通过亚结构可视化,我们探究了多种不同混合方法制备的PAN-NCC纤维的拉伸强度问题。本研究的理解将为纳米生物材料亚结构图谱与光子器件局域场映射(如半导体、金属及范德瓦尔斯材料表面的等离激元)提供增强灵敏度的新机遇。
Zhang, C., Tumkur, T., Yang, J., Lou, M., Dong, L., Zhou, L., Nordlander, P., Halas, NJ.
金属纳米结构的光学重塑通常需要强激光脉冲接近或达到熔化阈值,随后由表面张力主导重塑过程,将原始结构转变为更接近球形的形态。本研究报道了在原子力显微镜(AFM)光照结区中铝-金异质二聚体的金纳米盘组分发生定向光学重塑现象。金纳米盘不仅发生高度增加,还产生位置移动,导致两个纳米盘间间隙缩小。该过程受三个因素共同驱动:金晶格的光热软化效应、铝纳米盘对金纳米盘施加的光学力,以及邻近AFM针尖产生的光学力。这种异质二聚体的非对称重塑既可通过电子显微镜成像进行结构观测,也能通过其光学响应变化进行验证。这种光力导向的形貌操控技术在纳米加工、光诱导纳米制造、传感及质量控制领域具有应用潜力。
Rajaei, M., Almajhadi, MA., Zeng, J., Wickramasinghe, HK.
我们提出在光诱导力显微镜(PiFM)中采用硅针尖-金纳米粒子(NP)组合系统,从根本上提升其纳米尺度光-物质相互作用表征的准确性。与传统镀金针尖PiFM相比,该硅针尖与金纳米粒子组合在实现更优光诱导力检测的同时,克服了镀金针尖引发的各向异性问题。我们以120:1信噪比和亚6纳米分辨率绘制了不同排布金纳米粒子的近场分布(甚至突破针尖曲率限制),并成功映射出具有高度对称性的 azimuthally 偏振光束轮廓。该技术方案为极具前景的单分子光谱学研究奠定了重要基础。
Zomerman, D., Kong, J., McAfee, S., Welch, G., Kelly, T.
Jahng, J., Potma, EO., Lee, ES.
本研究探究针尖-样品结区中针尖增强热膨胀力在纳米尺度化学成像与光谱学中的应用。理论与实验均发现:针尖对近场光的增强吸收及其引发的样品膨胀行为,表现出与样品厚度和入射激光脉冲宽度相关的特征规律。范德瓦尔斯相互作用在热膨胀样品对针尖施加力的过程中起主导作用。通过对比光诱导力显微镜(PiFM)与现有光热诱导共振技术(PTIR)的力行为,揭示了此前模糊的热膨胀力机制。该研究为提升光学纳米镜与光谱学性能开辟了新机遇,例如借助功能化针尖的热膨胀效应,实现纳米生物材料的化学成像以及光子器件(包括范德瓦尔斯材料表面等离激元)的局域场映射。
Liu, J., Park, S., Nowak, D., Tian, M., Wu, Y., Long, H., Wang, K., Wang, B., Lu, P.
本文利用新发展的光诱导力显微镜(PiFM)技术对石墨烯等离激元(GPs)的近场特性进行表征。通过中红外激光束斜入射至金属光栅上方的悬浮石墨烯(其间设有介质间隔层)激发等离激元。PiFM通过记录石墨烯等离激元法向电场与金属针尖偶极子相互作用产生的光学力进行检测,该光学力大小与等离激元场强成正比。通过检测光栅凹槽处的等离激元干涉图案,可获得其波长与传播距离。本研究展示的PiFM技术为深亚波长尺度精确表征石墨烯等离激元提供了强大工具,并助力基于石墨烯的纳米光学器件设计。
Eichmann, S., Nowak, D., Jacobi, D., Burnham, N.
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Ambrosio, A., Tamagnone, M., Chaudhary, K., Jauregui, LA., Kim, P., Wilson, WL., Capasso, F.
我们选择性激发并研究了金基底上六方氮化硼薄片中发现的两种新型声子极化激元导模。这些模式展现出显著增强的限域能力,其群速度数百倍低于光速,从而为在中红外波段以无需纳米图案化的简易结构产生慢光提供了新途径。第一种模式是金基底上六方氮化硼薄晶第一剩余射线带(Restrahlen band)中的基模;第二种模式等效于真空中悬浮六方氮化硼薄片第二剩余射线带的二阶模。通过光诱导力显微镜与扫描近场光学显微镜的实验验证,我们发现这些新模式在六方氮化硼边缘处与入射光发生高效耦合。这些模式的高限域特性可在氮化硼正上方实现量级达数万的珀塞尔因子(Purcell factors)与宽波段操作,为增强光-物质相互作用提供了新视角。本研究展示了调控二维材料中极化激元色散以提升限域能力与光-物质相互作用的新方法,为中红外纳米光学的新应用开辟了途径。
Wang, D., Qiu, JT., Yu, CT., Luo, XJ., Gao, W., Wu, JL., Zhang, L.
目的:探讨主动脉夹层发病时间的周期性变化规律。方法:回顾性收集2010年1月1日至2016年12月31日于阜外医院就诊的1121例河北省急性主动脉夹层患者临床资料,按昼夜时段(1:00-6:00、7:00-12:00、13:00-18:00、19:00-24:00)、星期、月份及季度分析发病规律,并比较不同类型主动脉夹层患者的差异。结果:患者年龄(51.4±12.0)岁,男性占77.88%(873例),A型主动脉夹层占69.05%(774例)。日内发病高峰为13:00-18:00(401例,35.77%),低谷为1:00-6:00(196例,17.48%);周内发病高峰为周一(173例,15.43%),低谷为周五(153例,13.65%);月发病高峰为1月(135例,12.04%),低谷为7月(54例,4.82%);季节发病高峰为冬季(349例,31.13%),低谷为夏季(184例,16.41%)。不同年龄段(≥65岁与0.05)。结论:急性主动脉夹层发病存在周期性变化,冬季发病率高于夏季,下午发病率高于上午。
Kong, J., Giridharagopal, R., Harrison, JS., Ginger, DS.
将纳米尺度化学特异性与操作物理特性相关联是功能化扫描探针显微镜(SPM)的长期目标。本研究采用数据分析方法,整合多种显微模式:通过光诱导力显微镜(PiFM)获取红外振动激发图谱中的成分信息,并结合导电原子力显微镜的电学信息。以绝缘性聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)与半导体性聚(3-己基噻吩)(P3HT)组成的模型聚合物共混体系为研究对象,证明PiFM光谱虽与傅里叶变换红外光谱(FTIR)存在差异,却仍可用于识别局部组分。采用主成分分析提取具有统计显著性的主成分,并通过主成分回归预测局部电流与识别局部聚合物组成。在此过程中,观察到PMMA聚集体内存在半导体P3HT的证据。该方法可推广至关联性SPM数据分析,为提取任何单一技术无法测量的复杂成分信息提供了有效手段。
Cao, F., Wu, L., Ruan, Y., Bai, J., Jiang, X.
图案化石墨烯中的中红外等离激元可推动表面增强红外吸收光谱(SEIRAS)技术的发展。然而,透射与外反射配置下消光光谱的测量局限性极大限制了水相样品的分析。此外,图案化石墨烯制备过程复杂、耗时且成本高昂,也制约了其进展。本研究展示了一种简易制备的大规模还原氧化石墨烯岛状薄膜,将其集成于全反射硅棱镜上,不仅在中红外区域表现出显著的增强效应,还通过光学近场效应有效消除了体相溶液的干扰。因此,可实时高灵敏度获取水溶液中亚甲基蓝单分子层的完整振动指纹谱。该工作将石墨烯基SEIRAS技术拓展至水相环境,突破了此前无法实现的技术瓶颈。
Tamagnone, M., Ambrosio, A., Chaudhary, K., Jauregui, LA., Kim, P., Wilson, WL., Capasso, F.
六方氮化硼因其极性晶格结构可激发具有双曲型色散的低损耗声子极化激元,被认为是实现亚波长红外光操控的理想候选材料。本研究证明,强亚波长尺度的六方氮化硼平面纳米结构可呈现超限域共振与局域场增强效应。通过光诱导力显微镜、散射型扫描近场光学显微镜及傅里叶变换红外光谱联用技术,研究了这些纳米结构中的强光-物质相互作用,并与数值模拟结果高度吻合。我们设计了光学纳米偶极天线,并在激发明模式或暗模式共振时直接对场分布进行成像。这些模式均具有深亚波长特性,且惊人地可被任意小尺寸结构所支持。我们认为六方氮化硼中的声子极化激元在红外光领域可扮演类似于贵金属等离激元在可见光频段的作用,为新一代高效高度微型化纳米光子器件开辟了道路。
Ambrosio, A., Tamagnone, M., Chaudhary, K., Jauregui, L., Kim, P., Wilson, W., Capasso, F.
我们研究了金基底上六方氮化硼薄片的红外声子极化激元现象。采用光诱导力显微镜与散射型近场扫描光学显微镜技术,成功在双剩余射线带内对超慢速导模进行了成像。